Η σειρά λαμβάνει χώρα τέσσερα χρόνια μετά τα γεγονότα του Magical Girl Lyrical Nanoha StrikerS, κατά τη διάρκεια του οποίου το μαγικό κορίτσι Nanoha Takamachi έσωσε και υιοθέτησε ένα νεαρό κορίτσι με το όνομα Vivio, το οποίο είναι η μετενσάρκωση του Sankt Kaiser, Olivie Segbrecht. Αφού μπήκε στην τέταρτη χρονιά της στο δημοτικό σχολείο, στη Vivio της δίνεται η δική της συσκευή νοημοσύνης, η Sacred Heart και αποκτά τη δύναμη να μεταμορφωθεί χρησιμοποιώντας τη λειτουργία Sankt Kaiser για ενήλικες. Σύντομα συναντά ένα κορίτσι που ονομάζεται Einhart Stratos, το οποίο, όπως και το Vivio, είναι απόγονος ενός άλλου ηγεμόνα του Sankt Kaiser, του Claus GS Ingvalt. Καθώς η Einhart αποφασίζει να αποδείξει ότι το στυλ μάχης της είναι το ισχυρότερο, η Vivio τη φίλη της και, μαζί με τους φίλους της, μπαίνει σε ένα τουρνουά πολεμικών τεχνών όπου παλεύουν ενάντια σε διάφορους μαγικούς αντιπάλους και μαθαίνουν περισσότερα για την προηγούμενη ζωή τους.
